Memleketi Eskişehir'de, yedek subay olarak askerliğini yaparken, Göksel Arsoy'un başrol oynadığı Şafak Bekçileri (1963) filminin çekimleri sırasında yönetmen Halit Refiğ'in dikkatini çekti. Askerliğini bitirdikten sonra Adana ve civarında doktorluk yaptı. 1963 yılında Artist dergisinin yarışmasında birinci oldu. Bir süre iş arayan Arkın, 1963'te Halit Refiğ'in teklifiyle sinema oyunculuğuna başladı ve 2 yıl içinde 30 kadar film çevirdi.
1964 yılında oynadığı Gurbet Kuşları filminin finalindeki kavga sahnesi, Arkın'ın kariyerinde bir kırılma noktası oldu. Bir süre daha duygusal-romantik jön karakterlerini canlandırdıktan sonra yine Halit Refiğ'in önerisiyle aksiyon filmlerine yöneldi.
Kısa sürede avantürlü filmlerin en çok aranan isimlerinden biri haline geldi. Kariyeri boyunca westernden komediye, macera filmlerinden toplumsal filmlere değişik türlerde filmler çekti.
Cüneyt Arkın sinemasına ayrı bir renk getiren, yönetmenliğini Çetin İnanç'ın yaptığı 1982 tarihli Dünyayı Kurtaran Adam zamanla bir kült film haline geldi. 1980'li yıllarda Ölüm Savaşçısı, Kavga, Sürgündeki Adam ve İki Başlı Dev gibi aksiyon filmlerinden sonra, 1990'lı yıllarda polisiye dizilere yöneldi.
Cüneyt Arkın, at binmede ve karatede uzman sporcu unvanına sahiptir. Oyunculuğun yanı sıra televizyon izlenceleri sunmuş ve kısa bir süre gazetelerde sağlıkla ilgili köşe yazarlığı yapmıştır. 2009 yılında omurgasındaki sinir sıkışmasından dolayı yaklaşık üç ay hastanede tedavi görmüştür.