Yaşadığı ilişki ve evliliklerin genelde Jolie'nin dünyayı kurtarmaya çalışmak istemesi nedeniyle görüş ayrılığına düştükleri için bittiğinin belirtilmesi, Jolie'nin yardım amaçlı çalışmaları ve özellikle çocuklar konusundaki duyarlılığını ortaya koyuyor. Son olarak basında
Angelina Jolie'nin
Suriye'den bir çocuğu evlat edinmek istediği konuşulmaya başlandı.
Jolie'nin yakın çevresinden bir isim Grazia dergisine "Angie birkaç yıldır yeni bir evlat edinmeyi düşünüyor. Birçok ülkeyi araştırdıktan sonra Suriye'de karar kıldı" açıklamasında bulundu. Angelina Jolie'nin resmi işlemleri tamamladıktan sonra durumu basınla paylaşacağı belirtildi.
Brad Pitt ile yaklaşık 11 yıl süren ilişkileri boyunca, 3 çocukları olan çiftin, aynı zamanda 3 tane evlat edindikleri çocuğu var. Jolie, ilk kez 2002 yılında Kamboçyalı çocuğu Maddox'u evlat edinmişti. 2005 yılında ise 6 aylıkken Etiyopya'dan Zahara Marley'in annesi oldu. Ancak medyanın Zahara'nın annesini bulmasıyla biyolojik annesi çocuğunu geri istedi, fakat alamadı. Bu süreçte Pitt ve Jolie çiftinin çocuklarının ismi mahkeme kararıyla Jolie-Pitt olarak değişti.
Çiftin biyolojik ilk çocuğu Shiloh-Nouvel'in dünyaya gelmesi kadar, Jolie'nin bebeğin doğum fotoğraflarını satarak yardım kuruluşlarına bağışlaması da tüm dünyada konuşuldu.
Jolie, 15 Mart 2007'de Vietnam'dan 3 yaşındaki Pax Thien'i evlat edindi. 2008 yılında ise ikiz bebek doğurdu. Çocukların ilk resimleri yine magazine satıldı ve bu para Jolie/Pitt yardım kuruluşuna verildi.
